在教育独立、学术自由的空间日益被压缩的政治氛围中，蔡元培依然尽最大的可能实现自己的教育理念。
蔡元培奉行的教育方针是科学化、劳动化、艺术化。
他常说：“脑力与劳动同时并进之好处，非独养成身体发达之平均，而最大关键，乃在打破劳动阶级与知识阶级之界限。”又说：“人生由小而长，而老，而死，苟无艺术之调和，则一世生活，真无兴趣之可言。……故艺术兴味，确为教育上第一要义。”
推行美育，可以说是蔡元培一生的追求。
蔡元培历来认为，美是有力量的，没有美育的教育也是不完整的教育。他曾大声疾呼：“美育是最重要、最基础的人生观教育。”
“当每一个公民都拥有发掘美好的眼睛与心灵，拥有完善的性格、更富情趣的人生和更高的精神境界，不仅是个人之福，也是国家之幸。”
在蔡元培看来，一个完整强健人格的养成，并不仅仅源于知识的灌输，也在于感情的陶养。这种陶养就是美育。塑造全面完整的人，是美育的宗旨。
在北大校长任上，他曾不遗余力的把推行美育，做为北大教改的重要方面。担任大学院长，无疑为他推行美的理念提供了更大的空间。
1927年蔡元培组织大学院时，即特设立“全国艺术教育委员会”。这年10月，上海成立了音乐院，蔡元培亲自兼任院长，中国现代音乐史的一代宗师、现代专业音乐教育的开拓者与奠基者萧友梅担任教务主任。
这便是中国历史最悠久的高等音乐学府——着名的上海音乐学院的前身。
1928年7月，音乐院改名为音乐专科学校，校中设立预科、本科，并附设师范科。萧友梅担任校长，但蔡元培一如既往的关心音乐学校的建设。
廖辅元回忆：“萧先生每逢‘音专’有什么重大措施，都先向蔡先生汇报。蔡先生对萧先生的汇报总是耐心倾听，同意的频频点头，不明白的就及时发问，听懂了就相视而笑，表示赞赏。”他又说：“他(蔡元培)的态度是那么平易近人，虚怀若谷，从来没有看见他有一点架子。”
蔡元培还亲自在校园种了一棵大松树，并在树前摄影留念。后来“音专”人一直奉蔡元培为学校的创办人。
另一所蔡元培一手推动创办的重要艺术院校是“国立杭州艺术专科学校”，这便是今天着名的中国美术学院的前身。
1927年11月27日在国民政府大学院艺术委员会的第一次会议上，蔡元培提出了创办艺术大学的提案。
他说：“我国民政府为厉行教育放烟花，尤不可不注意富有革命性之艺术教育，急谋所以振兴之……此本会向中华民国大学院建议创办国立艺术大学之最大理由也。”
蔡元培积极推动学校中的体育运动，推动国民体质的增强。1927年11月，大学院的大学委员会制定《各国立大学军事训练条例》，提请国民政府在各国立大学实行军训制度，并拨给相关经费。
条例言道：“欧战以来，欧美日本各国大学一致厉行军事训练，不遗余力……我国素以和平为世界倡，国民积久相沿，以至萎靖巽懦，自卫能力薄弱。对外则招辱取侮，领土丧失，受不平等条约束缚；对内则不能抵抗非法，一任军阀与官僚土豪之鱼肉或恶化分子劫持。以此国民，而与世界列强互竞，国既不国，种亦云亡。本大学有鉴于此，为求民族精神之发扬与国民革命之未完成，已经拟定军事计划，聘请军事专家，于正课之余，实施训练。”
1928年2月10日，蔡元培又召集全国各地体育界代表，在南京组织全国体育指导委员会，商讨办法，促进公共体育。5月，更明确将开展军事教育和体育写入《全国教育会议宣言》中，提出凡中学以上应以军事教育为必修课，每年各校学生应进行三星期连续的严格军事训练。
大学院制改革失败后，蔡元培虽不再在国民政府的教育机构中担任行政职务，但他继续致力在教育上，提倡中国的义务教育和职业教育。
1930年10月，蔡元培在《现代学生》月刊创刊号上发表《怎样才配做一个现代学生》一文，教导青年学生要有“狮子样的体力”“猴子样的敏捷”“骆驼样的精神”“崇好美术的素养”和“自立”“爱人”的美德。
1934年1月，蔡元培又就青年教育问题向记者发表了谈话，稍后又在《浙江.青年》上发表《我们希望的浙江.青年》一文。
他对青年的三点希望仍然是：一、健强的体格；二、研究的精神；三、美术的陶冶。
他说：“一方面在知识及技能上有科学的基础；一方面在感情上有美术的熏习，以这种健全的精神，宿在健全的身体，真是健全的青年了！”
1936年1月，蔡元培度过了他的七十寿辰，但他在工作上并不稍懈。这一年，他除继续主持中央研究院的相关工作，并应邀到一些学校和文化团体演讲，还为他人的着述写下十余篇译文和文章。
“九一八”事变前夕，日本军国主义势力屡在中国东北挑起事端。蔡元培公开发表了对日问题的看法，他曾建议向东北地区移民，充实东北三省。
“九一八”事变爆发后，举国震惊。蔡元培马上放弃了在国民党内成立第三势力，调和宁粤矛盾，以图一致对外。
从此，蔡元培在国民党内力主抗战，并力促蒋介石的国民党政权改变消极抗战政策。
1932年1月28日夜11点，日本海军陆战队突然进攻上海闸北地区，遭到中国驻军的奋勇反击，爆发了惨烈的“淞沪保卫战”。
日军对上海市区进行了不分区别的轰炸，多家极具影响的文化机关被毁，其中就有着名的商务印书馆。
后来商务印书馆出的一本《茶花女遗事》，注有“国难后第一版”字样，版权页印有一则简短明了、痛入骨髓的启示文字：“民国二十一年一月十九日，敝公司突遭国难，总务处、印刷所、编译所、书栈房均被炸毁，附设之涵芬楼、东方图书馆、尚公小学亦遭殃及，尽付焚如，三十五载之经营，于一旦。”
蔡元培代表中研院，联合国内各大学校长致电国联，愤怒抗议日军野蛮轰炸文化单位，同时，致电国际名人如爱因斯坦、杜威、巴特勒等着名学人，控诉日军罪行，争取国际舆论的同情。
战役结束后，阵亡将士公墓上树起一方石碑，刻有蔡元培悲愤而书的铭文：
“淞沪一役，顽寇逞凶。洸洸武士，来摧其锋。忠贯日月，气挟云龙。攻坚陷阵，决脰断胸。谁能无死，死国从容。谁不慕义，义战肃雍。顽廉懦立。响应风从。王罴冢高，苌宏血滢。千秋万古，英爽如逢。”
1935年，战争阴霾日益浓厚，蔡元培到南京，时任南京政府行政院长兼外交部长的汪精卫请他吃晚餐，用的是西膳。
蔡元培苦口婆心，劝汪精卫改变亲日立场，收敛亲日行为，表明严正态度，将抗战的国策确立不拔。
蔡元培说：“关于中日的事情，我们应该坚定，应该以大无畏的精神抵抗，只要我们抵抗，中国一定有出路。”
话未说完，大家看到了这一幕：激动的蔡元培眼泪夺眶而出滴到了酒杯中，他旋即端起那杯掺着泪水的酒，一饮而尽。举座的人见一这情景，无不动容，汪精卫则如坐针毡，一时不知说什么好，尴尬之余只好顾左右而言他。
可惜，汪氏没能真正听得进去，终于成为千古罪人。
1936年4月16日，在中研院评议会第二次年会上，蔡元培作了《中央研究院进行工作大纲》的报告，他要求研究院所属各研究所，加强原料和生产问题有关的课题研究，以适应抗战的需要。
他说：“根据上次欧洲大战史之史实，吾人深知，凡科学发达之国家，皆可于应战时召集其国内作纯粹科学研究者，临时变作为国家军事技术服务之人，本院同人准备于如此机会之下，用其技术的能力，尽其国民的责任。在准备过程中，本院之个人及集体，自当随时应政府之需求，贡献其技术的能力。”
晚年的蔡元培，兼任了诸多教育界的社会职务，如：中国公学董事长兼校董、上海法学院校董、上海美专校董兼主席、国立北平图书馆馆长、上海市图书馆临时董事会董事长、中华教育文化基金董事长兼董事、全国国语教育促.进.会会长、中国教育电影协会监事、故宫博物院理事长、北平孔德学校校长、爱国女学主席董事兼校董、中华职业教育社评议员、南通学院校董、苏州振华女学校董……