骆宾王耿介刚直、疾恶如仇的豪迈性格难免得罪权要，并遭到群小的嫉恨。
所以，担任奉礼郎的第三年，他又遭人排挤，被罢了官职。
唐高宗咸亨元年（670年），正当骆宾王进退维艰的时候，吐蕃入寇，占领安西四镇，朝廷派薛仁贵为行军大总管，率兵进讨。同时还派阿史那忠为西域道安抚大使兼行军大总管，同时展开行动。与薛仁贵军主要是到青海讨伐吐蕃不同，阿史那忠所统帅的军队则远征西北，到西域地区受吐蕃贵族挟制的那些部落和地区，进行解释、招纳。
已经年过五旬的骆宾王上诗给朝中掌管人事的大员，要求从军以自效。吏部同意他到阿史那忠军中去。当年七月，骆宾王离开长安，开始了军旅生涯。
“倚伏良难定，荣枯岂易通。旅魂劳泛梗，离恨断征蓬。苏武封犹薄，崔駰宦不工。惟馀北叟意，欲寄南飞鸿。”
但出塞后，骆宾王在军中毫无建树，未能取得任何功名。这首《边夜有怀》就慨叹难以掌握自己的命运。他发牢骚说，自己的遭遇不如西汉的苏武，也不如东汉的崔骃。当初到边塞建功立业的豪情消失了，只希望像苏武那样，靠鸿雁传书，早日返回故乡。
“忽上天山路，依然想物华。云疑上苑叶，雪似御沟花。行叹戎麾远，坐怜衣带赊。交河浮绝塞，弱水浸流沙。旅思徒漂梗，归期未及瓜。宁知心断绝，夜夜泣胡笳。”这首《晚度天山，有怀京邑》，写的是骆宾王前往北庭（今新疆吉木萨尔），翻越天山。面对宏伟壮观的天山，他回想长安的诸多情景，叹息自己未到归期，身在边地，度日如年。
在庭州蒲类（今新疆木垒、巴里坤之间）的渡口，骆宾王对比当年“燕颔会封侯”的班超，自己一事无成，心情暗淡。这就是《夕次蒲类津》：“二庭归望断，万里客心愁。晚风连朔气，新月照边秋。灶火通军壁，烽烟上戍楼。龙庭但苦战，燕颔会封侯。”
骆宾王在西域任期将满，回想三年的边塞生活，他叹息比西汉霍去病自感惭愧，比东汉名将班超相差甚远。这就是着名的《在军中赠先还知己》：“蓬转俱行役，瓜时独未还。魂迷金阙路，望断玉门关。献凯多惭霍，论封几谢班。风尘催白首，岁月损红颜。”
虽然骆宾王立功边疆的理想没能实现，但军旅生活的亲身经历，使他获得了极其丰富的诗歌创作素材。天山积雪、交河绝塞、戈壁流沙、边庭落日、戍楼烽火、野气狼烟，先是映照着作者浓浓的爱国情思，后来又强化了羁旅思乡的感慨，凝铸成一首首情真意切的军旅诗歌，成为有唐一代边塞诗的先声。
不久，骆宾王离开西域，随军入滇，担任剑南道姚州（今云南省姚安县）大总管李义机的幕僚，为幕府书记，主要负责文字工作。
骆宾王为李义机平定蛮族叛乱书写了檄文，这也为骆宾王后面写更厉害的檄文练了笔。
战争结束，骆宾王跟随主将入朝献捷，得以和老母及家人小聚。因为他还在服役期中，不久即奉命入蜀。
在蜀中，与卢照邻有婚约的郭氏遇到骆宾王，打听卢照邻的消息。骆宾王认为卢照邻始乱终弃，忘情负义，于是写下一篇长诗指责友人卢照邻，这首《艳情代郭氏答卢照邻》沿袭南朝宫体诗风格的乐府长诗，在唐诗演变中有一定的进步意义。不过，对于后人更重要的是，长诗记录了卢照邻的一段人生轨迹。
自从，骆宾王和卢照邻留下难解的误会，各奔东西，一个刻意远离世人养病，最后自绝于世；一个饱经忧患，投身国家纷争，最后不知所终。两人自然再也没有在江湖重逢。
在蜀中停留了两个整年，骆宾王因为看不惯同事的贪污行径，写下“灶火通军壁，烽烟上戍楼”之类的诗句，对空气抒发了一番豪情壮志，不辞而别。
56岁那年的冬天，年近花甲的骆宾王回到长安。吏部按绩考核，量功补过，授予他一个武功县主簿的职位。
就在武功主簿任上，骆宾王的写下着名长诗《帝京篇》，诗的前面附上“启”，投赠给当时的吏部侍郎裴行俭，传遍京畿，“以为绝唱”。
“山河千里国，城阙九重门。”
“同心结缕带，连理织成衣。”
“翠幌珠帘不独映，清歌宝瑟自相依。”
全诗不仅描绘了帝京长安的繁华，以颇多壮美之词，显示出大唐帝国的强盛和蓬勃向上的时代风貌，同时也提出了“未厌金陵气，先开石椁文”居安思危的警示，抒发了自己怀才不遇的悲愤。
不久，骆宾王调任明堂县（今陕西西安市南草场坡东）主簿。明堂是京县，骆宾王的官阶和待遇有所提高。这年底，母亲病故，骆宾王离职守孝。
唐高宗仪凤三年（678年），骆宾王被提拔重用，担任御史台侍御史。
这是骆宾王一生中最高的职位，是“纠举百僚，推鞠狱讼”的朝廷监察官。骆宾王以刚直不阿、疾恶如仇的态度治事，自然受到别人的忌恨。
就在两年前的上元二年，唐高宗李治的病情加剧，朝政基本都由武则天主持。高宗的病情，在史书记载是患风眩头重，目不能视，后期基本失明了。这一病症今天的研究者大多认为与心血管疾病有关，而且很可能是一种家族遗传病，太宗李世民东征高丽时也犯过这病，可能李家有这病的传统，只不过高宗的身体不如征战沙场多年的李世民，显得十分突出。
随着时间流逝，武氏权倾朝野后，不断打击李氏和朝臣，为改朝换代铺路。骆宾王感觉到武氏有极大的野心，上疏论事触忤武则天，遭人诬陷，被以贪赃罪名下狱。
此时，离骆宾王上任侍御史还不到半年时间。
监狱之中，每日夕照的时候，秋蝉悲鸣时断时续，如同灵魂的拷问。骆宾王怀着一种“举世皆浊我独清”的姿态，写下了《在狱咏蝉》：
“西陆蝉声唱，南冠客思深。不堪玄鬓影，来对白头吟。露重飞难进，风多响易沉。无人信高洁，谁为表予心？”
整首诗托物寄兴，借蝉自喻。蝉儿居高饮洁，品性高雅，但却受到秋风秋露无情地摧残，使它欲飞不能，欲响无声。“无人信高洁，谁为表予心。”这呼喊，愤怒中饱含着绝望。
骆宾王在狱中关了将近两年，调露元年八月，唐高宗立英王为皇太子，大赦天下，62岁的骆宾王才遇赦出狱，但没有官复原职。第二年夏天，朝廷把他谪贬到东南边远的临海（今属浙江台州），担任一名小小的县丞。
五月初，骆宾王携家眷、扶母棺，南下，长安城内的文人学士、故友至交，纷纷为这位文坛领袖送行。
七月初，骆宾王回到故乡乌伤，受到亲友乡贤的热烈欢迎。在故乡，他为母亲举行了正式的葬礼。
丧事结束以后，骆宾王就去临海赴任。大约八月中旬，骆宾王到达临海。他原打算到任后即借故离开仕途，过遁迹山林的隐居生活。
到临海不久，骆宾王写过《秋日山行简梁大官》一诗:
“束马陟层阜，回首睇山川。攒峰含宿雾，叠巘架寒烟。百重含翠色，一道落飞泉。香吹分岩桂，鲜云抱石莲。地偏心易远，致默体愈玄。得性虚游刃，忘言已弃筌。弹冠劳巧拙，结绶倦牵缠。不如从四皓，山中鸣一琴。”
这首诗写出了他的想要寄情山水，但又心有不甘的情绪。
也许是世事往往不尽如人意，也许是大唐正在酝酿变故，骆宾王在临海一时无法脱身。
他在《久客临海有怀》中写到：“天涯非日观，地屺望星楼。练光摇乱马，剑气上连牛。草湿姑苏夕，叶下洞庭秋。欲知凄断意，江上步安流。”
此诗表达了久客临海的骆宾王抑郁心情的背后，有欲为大事的慷慨之意。